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Né à Frabrezan, dans l'Aude, en 1842, Charles Cros reçoit une éducation soignée de la part de son père, lui-même issu d'une famille de professeurs. Dès son adolescence, il étudie le sanscrit, l'hébreu, mais aussi la musique et les mathématiques.

Cros eut d'ailleurs une très riche carrière d'inventeur : avant même Edison, il imagina le principe du phonographe et il fut le premier à créer des épreuves photographiques en couleur.
Cros créa également un télégraphe automatique et, de manière plus fantaisiste, il rédigea un mémoire sur des "moyens de communication avec les planètes."

Parallèlement à ses travaux savants, Cros fréquenta, dès 1867, la bohème littéraire parisienne. Il fut un intime du salon de Nina de Villard (Mme de Villard fut longtemps la maîtresse du poète, jusqu'à ce que celui-ci épouse Mlle Hjardemaal, en 1878) et il connut la plupart des petits groupes qui formaient l'avant-garde artistique autour de 1870-1880: les Vilains Bonshommes, les Zutistes, les Hydropathes, les chansonniers du Chat noir.
C'est dans ces milieux que Cros connut Verlaine, Rimbaud (qui faillit tuer Cros après avoir versé dans son verre de l'acide sulfurique), Nouveau, Laforgue.

L'oeuvre poétique de Cros tient pour l'essentiel en deux recueils :
Le Coffret de santal, livre publié en 1873, et Le Collier à griffes, qui reprend des pièces composées dans les dix ou quinze dernières années de sa vie, et que Guy-Charles Cros, le fils du poète, publia en 1908, exactement vingt ans après la mort de son père.