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Les plus importants et les plus nombreux des travaux d'Alfred Kastler se rapportent à l'étude des interactions des radiations électromagnétiques (ondes hertziennes et ondes lumineuses) avec les atomes et les molécules qui constituent la matière.

Sa carrière de scientifique et de chercheur débute réellement en 1931 à Bordeaux. L'Université de Bordeaux abritait alors la brillante école française de diffusion moléculaire dont le maître d'oeuvre était Jean Cabannes.

En 1931, Alfred Kastler explique la polarisation des raies de Raman (A. Kastler, C.R. (1931) 193). L'effet Raman découvert en 1928, du nom de son inventeur Ch. Raman (Prix Nobel 1928), est un phénomène de diffusion de la lumière par les molécules, caractérisé par le fait que la longueur d'onde de la lumière diffusée est modifiée.
Alfred Kastler explique l'état de la polarisation des raies Raman par l'interaction du mouvement cinétique de la lumière excitatrice avec l'orientation spatiale des moments cinétiques des molécules.

Sa thèse préparée entre 1931 et 1936 sous la direction de Pierre Daure est consacrée à des "Recherches sur la fluorescence visible de la vapeur de mercure" (A. Kastler, Annales de Physique 11è série, Tome 6, Nov 1936).
"Mon attention avait été attirée à cette occasion sur les relations qui existent entre les caractères de la polarisation des radiations excitatrices et émises d'une part et l'orientation spatiale des moments cinétiques et magnétiques des atomes d'autre part".

Ce travail de thèse sera déterminant pour l'orientation des travaux qu'Alfred Kastler entreprend après 1949 avec son équipe du laboratoire de physique de l'Ecole Normale Supérieure.

"Ce sont les mêmes relations qui interviennent dans les méthodes optiques de résonance magnétique que j'ai développées au laboratoire de l'Ecole Normale Supérieure".

Après deux années d'enseignement à Clermont-Ferrand, Alfred Kastler revient à Bordeaux en 1938 pour succéder à Pierre Daure à la chaire de physique.

C'est aussi à Bordeaux, puis à partir de 1941 à Paris jusque vers 1949, qu'Alfred Kastler se consacre à des travaux portant sur l'étude de deux phénomènes :

- L'émission de la raie D du sodium par la lumière crépusculaire,
- La spectroscopie Raman des monocristaux.